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　　近日，華南理工大學(xué)唐本忠院士團(tuán)隊(duì)的趙祖金教授和團(tuán)隊(duì)，研發(fā)出一類高性能天藍(lán)光 OLED 材料，在論文正式發(fā)表前已經(jīng)申請(qǐng)專利，以便后續(xù)落地到產(chǎn)業(yè)中。

　　10 月 20 日，相關(guān)論文以《優(yōu)化水平偶極取向以提高天藍(lán)色延遲熒光分子的外量子效率至38.6%》（Boosting external quantum efficiency to 38.6% of sky-blue delayed fluorescence molecules by optimizing horizontal dipole orientation）為題，發(fā)表在 Science Advances 上[1]。

　　圖 | 相關(guān)論文（來源：Science Advances）

　　趙祖金表示，這些高性能發(fā)光材料具有典型的聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）特性，相關(guān)光物理機(jī)制與 AIE 理論密切相關(guān)，此次成果給 AIE 研究領(lǐng)域再添一筆，也意味著 AIE 材料在光電器件應(yīng)用方面取得了新的突破。

　　利用分子水平偶極取向工程，提升 OLED 光取出效率

　　為了實(shí)現(xiàn)高電致發(fā)光效率，科學(xué)家們努力提高發(fā)光分子的光致發(fā)光量子產(chǎn)率和激子利用率，而光取出效率的提升在分子設(shè)計(jì)中受到的關(guān)注相對(duì)較少。在該研究中，該團(tuán)隊(duì)通過分子的水平偶極取向工程，成功地提高了材料的光取出效率，最終使器件外量子效率有極大的提升。

　　如何在材料設(shè)計(jì)上繼續(xù)提升光取出效率，是該研究的難點(diǎn)。借此他們開發(fā)出一系列以吸電子基團(tuán)羰基為核心的分子，同時(shí)引入螺吖啶和咔唑衍生物兩種給電子基團(tuán)，來提升分子水平偶極取向的比率，從而提高分子的光取出效率。

　　圖 | 研究中所設(shè)計(jì)的分子化學(xué)結(jié)構(gòu)與幾何構(gòu)型示意圖（來源：Science Advances）

　　這些分子具有很強(qiáng)的天藍(lán)色延遲熒光，并表現(xiàn)出優(yōu)異的光致發(fā)光量子產(chǎn)率、大的水平偶極取向比率和平衡的雙極載流子傳輸?shù)韧怀鰞?yōu)點(diǎn)。

　　圖 | 定制分子的光物理性質(zhì)（來源：Science Advances）

　　在非摻雜和摻雜的天藍(lán)光 OLED 中可分別實(shí)現(xiàn)高達(dá) 26.1% 和 38.6% 的外量子效率，是目前文獻(xiàn)中所報(bào)道的最高值。

　�。▉碓矗篠cience Advances）

　　此外，該研究還實(shí)現(xiàn)了性能最好的非摻雜雜化白光 OLED 和全熒光單發(fā)射層白光 OLED，表明這些分子在 OLED 產(chǎn)業(yè)中具有巨大的應(yīng)用潛力。

　　圖 | 天藍(lán)光 OLEDs 的器件性能（來源：Science Advances）

　　據(jù)悉，藍(lán)光材料是發(fā)光材料領(lǐng)域的難點(diǎn)問題，相關(guān)材料的性能并不是很好，該研究所報(bào)道的天藍(lán)光材料，很大程度上解決了目前藍(lán)光材料選擇匱乏、且性能不好的難題，為發(fā)光材料的設(shè)計(jì)提供了新方法。

　　此外，利用理論計(jì)算方法，該研究揭示了所構(gòu)建分子實(shí)現(xiàn)高性能 OLED 的機(jī)理。

　　在這些分子中，羰基和螺吖啶通過苯基橋形成一個(gè)扭曲的 D-A 分子骨架，主導(dǎo)天藍(lán)色延遲熒光的產(chǎn)生。由于 n-π* 躍遷的存在，羰基核有利于增強(qiáng)自旋軌道耦合效應(yīng)（SOC，spin-orbit coupling）和反向系間竄越（RISC, reverse intersystem crossing）過程，從而促進(jìn)延遲熒光的產(chǎn)生，提高激子利用率。

　　圖 | 一系列定制發(fā)光分子的理論計(jì)算（來源：Science Advances）

　　此外，在這些分子中，分布于羰基核上的n軌道使得由 n-π* 躍遷控制的 T1態(tài)，比由 π-π* 躍遷主導(dǎo)的 S1 態(tài)對(duì)基質(zhì)極性的變化更敏感；且 n-π* 和 π-π*躍遷在大極性環(huán)境中激發(fā)態(tài)和基態(tài)能極差的變化相反，一個(gè)增大一個(gè)減小。

　　因此，在發(fā)光分子 S1 態(tài)的極性 > DPEPO（二苯基-4-三苯基甲硅烷基苯基氧，Bis[2-(diphenylphosphino)phenyl]ether oxide）主體材料的極性 > T1 態(tài)的極性的前提下，與非摻膜相比，發(fā)光分子在 DPEPO 主體中的 T1 能級(jí)的增量大于 S1，導(dǎo)致 ΔEST 值（S1與T1態(tài)的能量差值）降低。這種與 S1 態(tài)和 T1 態(tài)的極性，以及躍遷類型相關(guān)的主體材料調(diào)節(jié)效應(yīng)，可用于有效地調(diào)節(jié) ΔEST 值和延遲熒光特性。

　　圖 | S1 態(tài)和 T1 態(tài)的躍遷類型（來源：Science Advances）

　　在羰基核的另一邊引入咔唑單元時(shí)，幾乎沒有干擾最高被占據(jù)的分子軌道（HOMO），以及最低未被占據(jù)的分子軌道（LUMO）的電子結(jié)構(gòu)。因此對(duì)延遲熒光性質(zhì)沒有破壞作用，但在一定程度上減弱了分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移效應(yīng)，使分子的發(fā)射發(fā)生藍(lán)移。

　　準(zhǔn)確來說，咔唑類單元的存在，不僅對(duì)于增強(qiáng)熱穩(wěn)定性、防止發(fā)光猝滅和激子湮滅存在明顯的積極影響，而且通過調(diào)節(jié) HOMO-1 軌道的分布和分子的堆疊，還可影響載流子的遷移率。隨著咔唑單元的增加，分子的電子遷移率略有變化，但空穴遷移率的變化相對(duì)較大，最終使分子具有非常平衡的電子和空穴傳輸能力。

　　相關(guān)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，不僅證明了這些發(fā)光分子在 OLED 中的巨大潛力，也揭示了這些分子采取的水平偶極取向工程，可能會(huì)給 OLED 帶來新的突破。

　　內(nèi)容來源：DeepTech深科技 作者：多加